Este álbum marca a primeira gravação de Sonny Rollins para o selo Impulse!, em um momento de experimentação e mudança em sua carreira. Gravado em 1965, o disco apresenta um sexteto que inclui o trompetista Freddie Hubbard, o saxofonista alto Phil Woods e o pianista McCoy Tyner, entre outros. A produção de Bob Thiele buscou capturar um som mais livre e exploratório. A recepção foi mista, mas com o tempo foi revalorizado.
O som do álbum é diverso, combinando hard bop com elementos de free jazz e ritmos latinos. Músicas destacadas incluem 'On Green Dolphin Street' e a extensa 'Three Little Words', que mostram a criatividade de Rollins. A seção rítmica, com Tyner e o baterista Elvin Jones, fornece uma energia intensa e complexa.
O legado de 'Sonny Rollins on Impulse!' é o de um álbum que reflete a transição de Rollins para um estilo mais vanguardista. É considerado um trabalho subestimado que antecipa suas explorações posteriores. Seu impacto reside em sua ousadia e na qualidade das improvisações coletivas.